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為了研究納米級(jí)憶阻器的產(chǎn)量，我們?cè)? × 8交叉陣列。補(bǔ)充圖15提供了64個(gè)憶阻器器件的I–V特性，其中58個(gè)器件顯示出雙穩(wěn)態(tài)開(kāi)關(guān)能力�；诖�，納米級(jí)器件的生產(chǎn)產(chǎn)率估計(jì)為90.6%，與微米級(jí)器件的產(chǎn)量相似。導(dǎo)通/關(guān)斷電壓的器件間變化分別為5.57%和4.57%，而導(dǎo)通/截止電阻分別為（5.76 ± 1.39） × 106 Ω和（4.06 ± 1.18） × 109 Ω（補(bǔ)充圖16）。這些結(jié)果再次證實(shí)了二維共軛策略在增強(qiáng)聚合物憶阻器的器件均勻性和可靠性方面的優(yōu)勢(shì)。在沿著C-AFM測(cè)量的掃描長(zhǎng)度對(duì)采樣電流進(jìn)行積分后，可以繪制電流積分和器件尺寸之間的明顯線(xiàn)性關(guān)系，如圖所示。第3n段。比例外推表明，適用于便攜式和低功耗應(yīng)用的超小工作電流可以在亞10nm有機(jī)憶阻器中實(shí)現(xiàn)。
通過(guò)掠入射廣角X射線(xiàn)散射（GIWAXS）測(cè)量和分子模擬的微觀結(jié)構(gòu)研究，進(jìn)一步證實(shí)了結(jié)構(gòu)均勻性、均勻電阻切換現(xiàn)象的發(fā)生和PBDTT-BQTPA聚合物的2D共軛策略之間的相關(guān)性31。圖4a-e顯示了PBDTT-BQTPA薄膜在120℃熱退火下的原始狀態(tài)下的GIWAXS圖像和圖 10攝氏度 min和之后受到振幅為5的電壓應(yīng)力 V代表3 最小值。所有聚合物薄膜均采用旋涂法制備。在制造過(guò)程中，聚合物溶液滴在紡絲基底上，有機(jī)溶劑在紡絲過(guò)程中蒸發(fā)。隨著時(shí)間的推移，聚合物分子的濃度增加，它們開(kāi)始聚集。由于電子供體-受體對(duì)之間的分子內(nèi)/分子間π–π相互作用，大分子鏈以有序的方式聚集并逐漸結(jié)晶。在1.77的qz處具有強(qiáng)而窄的（010）峰的明亮散射圖案 Å−1，如圖所示。4a，d，揭示了原始聚合物薄膜的半結(jié)晶性質(zhì)，以及面對(duì)共軛骨架在平面外方向上的取向的強(qiáng)烈偏好。PBDTT-BQTPA微晶的π–π堆積距離，~3.54 Å類(lèi)似于文獻(xiàn)27中報(bào)道的BDTT類(lèi)似物J71。在1.17的qxy處也觀察到具有弱得多的（100）峰值強(qiáng)度的面內(nèi)有序的特性 Å−1（圖4e），表明如圖1所示，聚合物平面構(gòu)型上存在層狀邊緣。1。5.36的層狀堆疊距離 Å，比17.44小得多 J71聚合物的Å表明，PBDTT-BQTPA膜具有聚合物晶粒的橫向致密堆積模式。散射圖案的較小方位角分布也存在于GIWAXS圖案中，其對(duì)應(yīng)于PBDTT-BATPA薄膜中晶粒的隨機(jī)取向，并可歸因于螺旋槳形三苯胺氧化還原吊墜和烷基噻吩基取代基的空間效應(yīng)。值得注意的是，PBDTT-BQTPA骨架的π–π和片層堆疊都可以通過(guò)熱退火和電退火來(lái)增強(qiáng)（圖4b，c），導(dǎo)致聚合物堆疊的結(jié)晶度更好，但膨脹可以忽略不計(jì)。與非晶或高度多晶（例如，PPH-BQPPA）對(duì)應(yīng)物相比，具有改進(jìn)的結(jié)晶度和均勻的微觀結(jié)構(gòu)的PBDTT-BQPPA薄膜的晶粒尺寸應(yīng)該大得多，這反過(guò)來(lái)可以抑制鏈端、折疊、堆垛層錯(cuò)、位錯(cuò)以及晶界、空隙和折疊的分子級(jí)缺陷的形成。由于聚合物鏈段的優(yōu)選面上取向和緊密堆疊的組合，通過(guò)與共面噻吩-喹喔啉D-A對(duì)的2D共軛成為可能（圖4f），電場(chǎng)在這些少量晶界周?chē)臅?huì)聚可能被有效地阻礙，導(dǎo)致在整個(gè)樣品上發(fā)生體相電阻切換，聚合物憶阻器器件具有增強(qiáng)的均勻性和更高的生產(chǎn)產(chǎn)率。除了用于通用計(jì)算的存儲(chǔ)器內(nèi)布爾邏輯和算術(shù)運(yùn)算之外，本發(fā)明的PBDTT-BQTPA器件的電阻切換特性還可以用于構(gòu)建用于模式識(shí)別任務(wù)的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（ANN）中的憶阻陣列硬件加速器。盡管使用傳統(tǒng)卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（CNNs）和最近研究得很好的多級(jí)電阻開(kāi)關(guān)憶阻器的深度學(xué)習(xí)技術(shù)在計(jì)算機(jī)視覺(jué)和語(yǔ)音識(shí)別的人工智能應(yīng)用中表現(xiàn)出了顯著的性能46，47，48，49，50，51，它們對(duì)內(nèi)存容量和計(jì)算能力的巨大需求仍然使它們?cè)谇度胧较到y(tǒng)或移動(dòng)設(shè)備中的資源有限的邊緣計(jì)算方面缺乏競(jìng)爭(zhēng)力。然而，非理想的模擬突觸權(quán)重特性，例如在有限的動(dòng)態(tài)范圍內(nèi)偏離線(xiàn)性和精確的權(quán)重更新，將引入計(jì)算精度下降的額外風(fēng)險(xiǎn)。在這項(xiàng)工作中，我們用現(xiàn)有的兩態(tài)電阻開(kāi)關(guān)聚合物憶阻器構(gòu)建了一個(gè)二元神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（BNN），其中突觸權(quán)重和神經(jīng)元激活都被二元化為+1或−1，而不是52，53。如圖6所示，6a，采用LeNet-5模型構(gòu)建了用于手寫(xiě)數(shù)字識(shí)別的二元神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。卷積層C3和全連接層F4和F5由二元憶阻器組成，而Pytorch框架中隱藏層的激活函數(shù)、池化層和歸一化層保持不變（補(bǔ)充表3）。通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)I–V特性進(jìn)行數(shù)學(xué)建模，以提取憶阻器的開(kāi)關(guān)參數(shù)（補(bǔ)充圖18和補(bǔ)充注釋6），根據(jù)HRS/LRS電阻以及+1和−1的二進(jìn)制權(quán)重定義邏輯“0”和“1”，被分配給兩個(gè)聚合物器件的組合，并存儲(chǔ)在64個(gè)的多個(gè)子陣列中 × 64個(gè)憶阻器（圖6b和補(bǔ)充表4）。與傳統(tǒng)的CNN網(wǎng)絡(luò)不同，BNN使用逐位XNOR或XOR作為基本算子來(lái)代替卷積層和全連接層耗時(shí)的乘法和累加（MAC）運(yùn)算（補(bǔ)充注釋7）。利用實(shí)驗(yàn)憶阻特性和180模擬離線(xiàn)監(jiān)督學(xué)習(xí) 來(lái)自國(guó)際半導(dǎo)體制造公司（SMIC）的nm場(chǎng)效應(yīng)晶體管顯示，對(duì)于10000（28 × 28像素）圖像（圖6c）54。這一結(jié)果表明，二進(jìn)制神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠在代表性的模式識(shí)別任務(wù)上實(shí)現(xiàn)令人滿(mǎn)意的性能，其中逐位運(yùn)算（與浮點(diǎn)/定點(diǎn)精度相比，僅涉及+1和−1的二進(jìn)制權(quán)重）可以顯著減少內(nèi)存和計(jì)算資源的使用。在線(xiàn)學(xué)習(xí)模擬在6萬(wàn)幅圖像的1個(gè)歷元訓(xùn)練后，識(shí)別率也達(dá)到97.13%。 |
